Terminati gli studi all'Accademia di Belle arti di Gand e di Bruxelles sotto la direzione di Jean-François Portaels, Théo, nel 1881 partecipò per la prima volta ad una mostra al Salon di Bruxelles. Due anni dopo, assieme all'amico Octave Maus, fu uno dei fondatori del gruppo d'avanguardia "Les Vingt". Nel 1887 scoprì le opere di Georges Seurat e si appassionò alla tecnica divisionista, ma, alla fine del secolo, sostituì il puntinismo dei suoi quadri con delle composizioni a tocco più ampio, con larghe strisce allungate di colore. Come Seurat e Signac dipinse molti paesaggi marini e anche incisioni, sebbene queste ultime siano assai meno note.
Van Rysselberghe ebbe una notevole influenza su diversi artisti, in particolare sul belga Meindert Hobbema. La sua amicizia con Paul Signac fu significativa anche politicamente, suggerendogli idee libertarie e anarcoidi, tanto che, fra le altre iniziative, partecipò all'avventura del giornale anarchico "Les Temps nouveaux", per il quale realizzò varie opere. Morì nel Sud della Francia, nel dipartimento del Var, in un piccolo borgo, e fu sepolto nel cimitero del Lavandou vicino al suo amico e pittore Henri-Edmond Cross.
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